Trata-se da primeira Igreja do Brasil de traçado modernista, que rompe radicalmente com os padrões estabelecidos de linhas retas, predominante até então na arquitetura brasileira, tecendo aproximações com a tradição da arte colonial mineira e com a silhueta das montanhas de Minas Gerais. O volume fechado e o portal configurado pela marquise e pelo campanário induzem a um encaminhamento lateral, colocando em evidência a associação da cruz latina e a sequência de abóbodas.

A centralidade do altar se reitera através da diminuição da nave e da luz que passa pelo intervalo entre as abóbodas. A delicadeza e simplicidade do interior contrastam com a retórica externa, incluída a alusão ao transepto que acomoda a sacristia e os outros espaços de apoio.

A Igreja integra o Conjunto Arquitetônico da Pampulha, construído nos primeiros anos da década de 40. Concebida pelo arquiteto Oscar Niemeyer, por encomenda do então prefeito de Belo Horizonte, Juscelino Kubitscheck, foi a primeira Igreja modernista da arquitetura brasileira.

Niemeyer, ao planejá-la, observando as prescrições canônicas para as construções religiosas católicas, projetou a Igreja em um inovador estilo arquitetônico, utilizando concreto armado e vidro como material construtivo.

O Santuário Arquidiocesano São Francisco de Assis abriga, com grande harmonia, ornamentação em azulejos e pictórica de autoria de Cândido Portinari, complementada por trabalhos de Alfredo Ceschiatti, Palo Werneck e Roberto Burle Marx. Construída de 1943 a 1945, teve sua ornamentação concluída em 1957.